응용화학공학부 제정호 교수 연구팀이 천연 물질인 ‘셀룰로오스’를 높은 효율로 다가(多價) 알코올*로 전환할 수 있는 친환경 반응 공정 개발에 성공했다. 기존 석유자원이 아닌 탄소중립적인 식물성 자원인 셀룰로오스를 고부가가치 화학원료로 활용할 수 있는 길이 열렸다.

* 다가 알코올(polyhydric alcohol, 多價-): 분자 내에 알코올성 하이드록시기(-OH)를 2개 이상 갖는 알코올. 식품·의약·산업 등 다양한 분야에 쓰인다.

‘셀룰로오스(cellulose)’는 목재나 풀과 같은 식물자원의 주요 구성 성분으로, 지구상에 풍부하게 존재하는 천연 물질이다. 최근 기후변화 대응을 위한 탄소중립 달성을 위해 기존의 석유자원 대신 탄소중립적인 셀룰로오스와 같은 친환경 자원을 탄소원으로 사용해 플라스틱 단량체 및 지속가능 케미컬을 생산하는 기술이 많이 연구되고 있다. 

셀룰로오스는 포도당과 같은 다가 알코올들이 수백에서 수천 개로 결합된 천연 고분자 물질이며, 그 결합을 선택적으로 절단하면 산업적으로 널리 사용되는 기초화학물질인 다가 알코올(에틸렌글리콜, 수크로스 등)로 전환 가능하다. 그러나 셀룰로오스는 수소 결합을 통해 높은 결정성의 단단한 구조를 가져, 화학적 분해를 위해서는 고농도의 황산을 사용한 비친환경적인 방법이 주로 적용되고 있다. 

이를 극복하기 위해 작용기가 도입된 활성탄과 같은 고체산 촉매를 사용한 물 용매 기반 반응시스템이 개발됐으나, 고체 셀룰로오스와 고체 촉매와의 접촉이 제한을 받기 때문에 반응 효율 및 속도가 현저히 느리다는 단점이 있다.

이번 연구에서는 초임계(超臨界)* 상태의 이산화탄소를 기존 고체산 촉매 공정에 투입해 탄산에서 발생하는 산촉매 효과와 반응 용매로서의 효과를 부가해 기존 공정 대비 반응 효율을 5배 이상 증진시키는 데 성공했다.

* 초임계(超臨界): 특정 온도와 압력에서 액체와 기체의 구분이 사라지는 지점인 임계점(critical point)을 초과한 상태. 초임계 유체는 액체와 기체의 성질을 동시에 가지며, 밀도는 액체와 비슷하고 점도는 기체와 유사하다. 이러한 특성으로 용매, 추출, 세정 등 다양한 산업에서 활용된다.

제정호 교수팀은 특히 성균관대 연구진과 협업해 반응기 실시간 모니터링을 통해 물과 초임계 이산화탄소 계면에 촉매 입자가 흡착해 에멀전(emulsion, 유화액) 방울을 형성하고, 에멀전 방울 안의 물 용매 상에 친수성 셀룰로오스가 갇힌 상태로 존재함을 증명했다. 반응 kinetics 실험을 통해 이러한 나노 방울의 제한 공간은 셀룰로오스 분자의 엔트로피(entropy, 무질서도)를 감소시키고, 고체 촉매-셀룰로오스 분자의 접촉 효율(확산 속도)을 증진시켜 반응 효율이 비약적으로 증진됨을 분자 수준에서 밝혀냈다.

【셀룰로오스 분해를 위한 물/초임계 이산화탄소 기반 에멀젼 반응시스템 모식도】

높은 반응 효율과 더불어 반응 후 압력 강하를 통해 이산화탄소는 다시 기체로 회수돼 생성물과 자발적으로 분리되므로 기존 산-염기 중화 혹은 용매 분리와 같은 문제가 전혀 발생하지 않아 친환경적이라는 것 또한 장점이다.

최근 넷제로(Net-Zero, 온실가스 순배출 0) 실현 및 탄소중립 달성을 위해 기존의 석유자원이 아닌 탄소중립적인 식물성 자원을 화학원료로 사용하는 것이 전 세계적인 이슈가 되고 있다. 특히 셀룰로오스로부터 의약, 화장품, 화학제품 등 그 산업적 응용처가 매우 넓은 다가 알코올을 생산하는 화학 반응은 산업적 활용도가 매우 클 것으로 기대한다.

이번 연구는 과학기술정보통신부와 한국연구재단의 중견연구자지원사업, 기초연구실사업, 기후변화대응기술개발사업 지원을 받아 응용화학공학부 제정호 교수가 교신저자, 김한웅 박사가 제1저자로, 성균관대·서울시립대·생산기술연구소 연구진과 함께 수행했다. 해당 연구는 국제학술지 『Chemical Engineering Journal』 8월 1일자에 게재됐다.

- 논문 제목: Highly efficient hydrolysis of cellulose to sugars using supercritical CO₂as a green acid catalyst and solvent(초임계 이산화탄소를 녹색 산 촉매 및 반응 용매로 사용하여 셀룰로오스의 가수분해 효율 향상)

- 논문 링크: https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152336 

* 상단 인물사진: 왼쪽부터 김지찬(공동저자) 박사과정생, 제정호(교신저자) 교수, 김한웅(제1저자) 박사, 무랄리 비슈누(공동저자) 박사과정생.

[Abstract]

Rapid depolymerization of cellulose into processable monomers (e.g., sugars) using solid acid catalysts is an important step for cost-effective biofuel and biochemical production, but has not yet been achieved due to the limited contact between solid cellulose and solid catalysts. Herein, the unique roles of supercritical CO₂ (i.e., scCO₂) as an in-situ acid catalyst and reaction solvent in achieving the ultra-fast full solid catalytic hydrolysis of cellulose are disclosed for the first time. When the ball-milling pretreated cellulose was hydrolyzed using oxidized carbon catalysts at 150 ℃ and 100–300 bar-CO₂, the hydrolysis kinetics remarkably increased by 3X for conversion and 5X for glucose, resulting in ∼90% conversion and ∼85% total sugar selectivity at 20 min. The hydrolysis rate obtained with scCO₂ here was higher than conventional ones with toxic and unrecyclable homogeneous catalysts (e.g., HCl) under harsh reaction conditions (i.e., 180–220 ℃ and pH of 1–2). A comprehensive reaction engineering study (e.g., temperature, CO₂ pressure, stirring speed, catalyst acid properties) combined with the in-situ and ex-situ monitoring of the phase behavior of the H₂O/scCO₂ solution revealed that scCO₂ and water form a water-in-scCO₂ (W/O) Pickering emulsion mediated by the carbon catalysts, and  this in turn substantially increase physical contact between cellulose and catalyst, thereby leading to the enhanced hydrolysis rate.

* Reference

- Authors (Pusan National University): Han Ung Kim and Jungho Jae (School of Chemical Engineering)

- Title of original paper: Highly efficient hydrolysis of cellulose to sugars using supercritical CO₂ as a green acid catalyst and solvent

- Journal: Chemical Engineering Journal

- DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152336

물리학과 이재광 교수 연구팀은 성균관대·한국에너지공대와의 협력연구를 통해 새로운 양자물질로 활용 가능한 층상형 전이금속 산화물 형성의 메커니즘을 원자 수준에서 규명했다. 

일반적으로 전이 금속은 산소와 3차원 결합을 선호한다. 산소 6개와의 결합을 통해 3차원 팔면체 구조(octahedral structure), 산소 4개와의 결합을 통해 3차원 사면체 구조(tetrahedral structure)를 형성한다. 이에 비해 2차원 평면 구조 (planar structure)는 3차원 구조보다 불안정한 것으로 보고돼 왔다. 

그럼에도 2차원 형태의 층상형 전이 금속 산화물은 초전도 발현의 근간으로 알려져 있다. 나아가 2차원 층상 구조에 따른 전이 금속 내 강한 자기 이방성(magnetic anisotropy)은 기존 산화물에서는 나타나지 않는 새로운 양자 특성들을 발현시킬 것으로 기대되고 있다. 

이에 에너지적으로 불안정한 2차원 층상형 전이 금속 산화물 형성 메커니즘을 규명하는 것은 층상 산화물에 기반한 새로운 양자물질 및 양자소자 개발에 핵심적인 연구 분야로 주목받고 있다.

이번 연구에서 이재광 교수팀은 전자구조 계산과 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 2차원 형태의 층상 구조가 어떤 식으로 형성되는지, 원자 수준의 산소 원자들의 재배열과 에너지 분석을 통해 밝혀냈다.

연구에 참여한 성균관대 연구팀은 3차원 형태의 고품질 SrFeO2.5 에피 박막을 구현했고, 한국에너지공대 연구팀은 3차원 SrFeO2.5에서 2차원 형태의 층상 구조 SrFeO2로의 변화를 전자 현미경으로 실시간 이미징했다.

【층상형 산화물 전환 과정에서 산소 원자들 재배열 및 관련 에너지 계산】   

연구팀은 3차원 구조 내 위와 아래 부분에 위치한 산소(apical oxygen)들이 평면에 위치한 산소(equatorial oxygen)들에 비해 상대적으로 쉽게 본래 위치에서 벗어난다는 것을 밝혔고, 이들이 다른 층 전이금속의 평면층으로 이동해 재배열을 통해 2차원 층상 구조가 형성됨을 관찰했다. 이러한 산소원자들의 다른 층으로의 이동과 평면층에서의 재배열이 반복되며 2차원 층상구조가 확장됨을 원자 수준에서 규명했다.

이재광 교수는 “이번 연구는 전이금속 Fe(철) 기반 층상 산화물 형성 메커니즘을 원자 수준에서 규명한 것으로, 향후 Ti(티타늄), V(바나듐), Mn(망간), Co(코발트), Ni(니켈) 등 다른 전이금속 기반 층상 산화물 구현의 길을 제시했다. 이는 2차원 층상 산화물에 기반한 새로운 형태의 양자소자 개발 개발에 핵심자료가 될 수 있을 것으로 기대된다”고 말했다. 

【왼쪽부터 이재광 교수, 김인환 석사 졸업생】

이번 논문은 부산대 물리학과 김인환 석사 졸업생(현 UT Austin 물리학과 박사과정)이 제1저자, 이재광 교수와 성균관대 최우석 교수, 한국에너지공대의 오상호 교수가 공동교신저자로 수행해, ‘Monitoring the formation of infinite-layer transition metal oxides through in situ atomic-resolution electron microscopy(층상형 전이금속 산화물 형성 메커니즘 규명)’이라는 제목으로 국제학술지 『Nature Chemistry』 8월 27일자에 게재됐다.

- 논문 링크: https://www.nature.com/articles/s41557-024-01617-7 

해당 연구는 과학기술정보통신부 중견연구자지원사업의 지원을 받았다.

[Abstract]

Infinite-layer transition metal oxides with two-dimensional oxygen coordination exhibit intriguing magnetic properties due to strong in-plane orbital hybridization. The synthesis of this distinctive structure has primarily relied on kinetically controlled reduction of oxygen-rich phases featuring three-dimensional polyhedral oxygen coordination. Here, using in situ atomic-resolution electron microscopy, we scrutinize the intricate atomic-scale mechanisms of oxygen conduction leading to the transformation of SrFeO2.5 to infinite-layer SrFeO2. The oxygen release is highly anisotropic and governed by the lattice reorientation aligning the fast diffusion channels towards the outlet, which is facilitated by cooperative yet shuffle displacements of iron and oxygen ions. Accompanied with the oxygen release, the three-dimensional to two-dimensional reconfiguration of oxygen is facilitated by the lattice flexibility of FeOx polyhedral layers, adopting multiple discrete transient states following the sequence determined by the least energy-costing pathways. Similar transformation mechanism may operate in cuprate and nickelate superconductors, which are isostructural with SrFeO2.

* Reference (Pusan National University)

- Authors: Inhwan Kim, Prof. Jaekwang Lee (Department of Physics)

- Title of original paper: Monitoring the formation of infinite-layer transition metal oxides through in situ atomic-resolution electron microscopy

- https://www.nature.com/articles/s41557-024-01617-7

- Journal: Nature Chemistry

- DOI: 10.1038/s41557-024-01617-7

분자생물학과 장세복 교수팀이 종양 억제 단백질인 p53과 징크 핑거 단백질* ZNF568 간의 상호작용을 규명해 새로운 항암제 개발 가능성을 제시했다.

* 징크 핑거 단백질(Zinc finger protein): 단백질의 접힌 부분을 안정시키기 위해 하나 이상의 아연 이온(Zn²⁺)이 존재하는 작은 구조 단백질 모티프.

p53과 ZNF568은 세포가 에너지를 만드는 중요한 과정에 관여하는 SCO2(Synthesis of cytochrome C oxidase 2)*라는 단백질의 생성을 막는다. 이로 인해 시토크롬 c 산화효소 활성이 감소하고 에너지 저장 분자를 합성하는 미토콘드리아 산화적 인산화**가 저해되는 것으로 확인됐다. 하지만, p53과 ZNF568 단백질 간 상호작용에 관한 분자 메커니즘은 여전히 규명되지 않아, 이번에 연구팀에서 이를 뒷받침할 구조생물학 연구를 수행한 것이다. 

* SCO2(Synthesis of cytochrome C oxidase 2): 미토콘드리아에서 중요한 역할을 하는 단백질 중 하나. 시토크롬 c 산화효소(cytochrome c oxidase)라는 효소 복합체의 조립과 기능에 중요한 역할을 함. 시토크롬 c 산화효소는 미토콘드리아의 전자전달계의 마지막 단계에서 작용하며, 이 단계에서 전자를 산소로 전달해 물을 생성하고, 이 과정에서 방출된 에너지를 사용해 ATP(에너지 저장 분자)를 합성하는 데 기여함.

** 미토콘드리아 산화적 인산화: 전자전달과 화학삼투를 통한 ATP의 합성과정.

세포는 에너지를 두 가지 방법으로 만든다. 하나는 ‘혐기성 당분해’라고 해서 산소 없이 당을 분해하는 방법이고, 다른 하나는 ‘미토콘드리아 산화적 인산화’라고 불리는 방법으로 산소를 사용해 에너지를 만든다. 대부분의 암세포는 첫 번째 방법으로 에너지를 만드는 것으로 여겨져 관련 항암 연구가 이뤄져 왔는데, 최근의 다양한 연구에 따르면 암세포가 실제로 총 에너지의 60%는 혐기성 당분해로 만들고 나머지 40%를 미토콘드리아 산화적 인산화에 의해 생성함이 밝혀졌다. 

이러한 결과는 두 번째 방법, 즉 미토콘드리아 산화적 인산화를 조절하는 방법 또한 알아낸다면 암세포를 더 효과적으로 치료할 수 있을 것이라는 전망을 낳으며 이 과정을 직접 표적하는 연구가 주목받고 있다. 

p53과 ZNF568 단백질은 함께 작용해서 세포의 에너지 생성에 관여하는 SCO2 단백질을 억제하고, 이로 인해 미토콘드리아에서 에너지를 만드는 과정이 줄어들게 된다. 이 과정이 줄어들면 암세포의 에너지 생성이 방해를 받아 성장하는 데 문제가 생길 수 있다. 이번 연구는 이 두 단백질이 어떻게 함께 작용하는지 3차원 구조로 보여주는 첫 번째 연구다. 이 구조를 알면 새로운 항암제를 개발하는 데 중요한 정보를 얻을 수 있을 것으로 기대된다.

종양 억제 단백질 p53은 여러 스트레스 신호에 반응해 암의 발생 및 진행을 억제하는 데 중요한 역할을 할 뿐만 아니라, 에너지 대사 및 산화적 인산화 조절을 통해 암세포 대사 경로를 조절할 수 있다는 새로운 기능이 밝혀졌다. 대표적으로 p53은 시토크롬 c 산화효소(Cytochrome c oxidase) 를 구성하는 SCO2 전사를 조절해 미토콘드리아 산화적 인산화를 조절한다.

p53 단백질은 사량체(4개의 분자가 모여 있는 형태)를 형성해 DNA와 결합하는 것으로 알려져 있는데, 이번 연구를 통해 이러한 p53 단백질이 ZNF568 단백질과 복합체를 형성할 때는 DNA와 결합할 때와는 다른 구조적 형태를 보이는 것으로 확인됐다.(cryo-EM 구조/ 그림 오른쪽)

【p53-ZNF568 복합체 구조(왼쪽) 및 복합체 형성에 따른 p53-DNA 결합 메커니즘 변화(오른쪽)】

- 왼쪽: p53 DNA binding domain(DBD) 및 ZNF568 Krüppel-associated box domain(KRAB) 복합체의 구조를 나타냄.(X-선 결정학 구조)

- 오른쪽: 현재 알려진 바에 의하면 p53 단백질은 사량체를 형성해 DNA와 결합함.
이번 연구를 통해 이러한 p53 단백질이 ZNF568 단백질과 복합체를 형성할 때는
DNA와 결합할 때와는 다른 구조적 형태를 보이는 것으로 확인됨.(cryo-EM 구조)

이번 연구를 통해 규명된 구조는 p53과 ZNF568 단백질 복합체에 대한 최초의 3차원 구조로, 향후 국내외 연구자들에게 이에 대한 정보를 제공해 관련 연구에 활용될 수 있을 전망이다.

이번 연구는 SCO2 전사 억제 및 미토콘드리아 산화적 인산화 저해에 관여하는 종양 억제 단백질 p53과ﾠKruppel-type C2H2 징크 핑거 단백질 ZNF568 간 상호작용에 대한 분자 메커니즘을 규명함으로써ﾠ암세포의 미토콘드리아 산화적 인산화, 즉 암세포의 대사 과정을 표적하는ﾠ새로운 항암제 개발 가능성을 제시했다.

해당 연구는 한국연구재단 세종과학펠로우십 및 기본연구 지원을 받아, 장세복 분자생물학과 교수가 교신저자, 생명시스템연구소 한창우 연수연구원이 제1저자, 정미숙 전임연구원이 공동저자로 수행했다. 

이번 연구는 국제학술지 『International Journal of Biological Macromolecules』 6월 27일자에 게재됐다.

- 논문 제목: Influence of the Interaction between p53 and ZNF568 on Mitochondrial Oxidative Phosphorylation(미토콘드리아 산화적 인산화에 대한 p53과 ZNF568 사이의 상호작용의 영향)

- DOI: https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2024.133314 

* 상단 인물사진: 오른쪽부터 장세복 교수, 한창우 연수연구원

[Abstract]

The tumor suppressor p53 plays important roles in suppressing the development and progression of cancer by responding to various stress signals. In addition, p53 can regulate the metabolic pathways of cancer cells by regulating energy metabolism and oxidative phosphorylation. Here, we present a mechanism for the interaction between p53 and ZNF568. Initially, we used X-ray crystallography to determine the irregular loop structure of the ZNF568 KRAB domain; this loop plays an important role in the interaction between p53 and ZNF568. In addition, Cryo-EM was used to examine how the p53 DBD and ZNF568 KRAB domains bind together. The function of ZNF568 on p53-mediated mitochondrial respiration was confirmed by measuring glucose consumption and lactate production. These findings show that ZNF568 can reduce p53-mediated mitochondrial respiratory activity by binding to p53 and inhibiting the transcription of SCO2.

* Reference

- Authors(Pusan National University): Dr. Chang Woo Han(Institute of Systems Biology), Prof. Se Bok Jang(Department of Molecular Biology)

- Title of original paper: Influence of the Interaction between p53 and ZNF568 on Mitochondrial Oxidative Phosphorylation

- Journal: International Journal of Biological Macromolecules

- DOI: https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2024.133314

재료공학부 박범경(사진) 교수 연구팀이 KAIST·한국에너지기술연구원과의 학·연 공동연구를 통해 고체산화물 연료전지의 성능을 획기적으로 향상시킬 수 있는 새로운 기술을 선보였다. 

이 기술은 공기극 표면에 산화물 나노촉매를 경제적이고 간편하게 코팅할 수 있는 새로운 전기화학 증착법을 사용한다.

고체산화물 연료전지(SOFC)*는 높은 에너지 효율성과 낮은 배출가스로 인해 우리나라 탄소중립 사회로의 전환에 매우 중요한 역할을 할 기술로 주목받고 있다. 특히 수소와 같은 청정 연료뿐만 아니라 다양한 바이오가스, 재생에너지 기반 합성 탄화수소 연료 등 탄소중립 연료를 직접 주입할 수 있어 에너지 자원의 다변화에도 기여할 수 있다.

* 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC): 산소이온(O^2-) 전도성 산화물을 전해질로 해 700도 이상의 고온에서 작동해 연료가 갖는 화학에너지를 전기에너지로 직접 전환해 높은 에너지 변환 효율을 갖는 전기화학 소자.

SOFC의 성능은 구성요소 중 공기극의 산소 환원 반응 활성도에 크게 지배받는다. 이에 전 세계적으로 높은 활성을 갖는 공기극 신소재들이 다수 보고되고 있지만, 대개 이들은 상대적으로 화학적 안정성이 부족해 산업계 적용 단계에 도달하지 못하고 있다. 

대신 이번 연구에서는 다소 아쉬운 성능에도 불구하고 뛰어난 안정성을 가져 산업계에 널리 활용되고 있는 전통적인 LSM-YSZ 복합 전극*의 성능을 크게 개선할 수 있는 나노촉매 도입 기술 개발에 집중했다. 특히 이미 산업계에 상용화된 전기도금을 응용해, 경제성이 뛰어난 전기도금과 화학적 침전이 결합된 ‘전기화학 증착법**’ 공정을 개발했다.

* LSM-YSZ 복합 전극: 전기전도성 페로브스카이트 LSM와 산소이온 전도성 전해질인 YSZ로 구성돼 상호 간 열적·화학적 호환성이 뛰어나 전통적으로 관련 업계에 널리 사용되는 공기극 소재이며, 일반적으로 낮은 성능으로 인해 800도 이상의 고온 운전 SOFC에 보다 적합.

** 전기화학 증착법(Cathodic electrochemical deposition, CELD): 인가된 전압에 의해 증착 용액 내 용해된 nitrate ion (NO3^-), 용존 산소 등의 환원을 통해 형성된 hydroxyl ion (OH^-)가 코팅하고자 하는 금속 이온과 반응해 화학적 침전물을 형성하는 원리를 갖는 산화물 증착 기법.

【연구내용 개략도】 

이번 연구로 개발한 전기화학 증착 기술을 통해 제작된 산화물 나노촉매가 코팅된 상용 복합 전극, 

매커니즘 규명을 위한 임피던스 분석 모델, 고체산화물 연료전지 성능 측정 결과.

전기화학 증착법을 통해 복합 전극 표면에 높은 활성의 PrO_x(Praseodymium oxide) 산화물 나노촉매를 4분 이내에 코팅하는 공정을 성공적으로 개발했으며, 이 공정을 통해 제작된 나노촉매가 적용된 복합 전극은 그렇지 않은 전극에 비해 400시간 장기 구동 후에도 10배 높은 활성을 유지했다. 또한 해당 전극을 포함한 SOFC는 3배 높은 전력 생산 성능을 나타냈으며 이는 문헌에 보고된 같은 소재의 복합 전극 기반의 소자 중 가장 높은 수준이다. 뿐만 아니라, 공동 연구팀은 임피던스 분석을 통해 코팅된 나노촉매가 복합 전극의 활성을 향상시키는 메커니즘을 함께 규명했다.

박범경 교수는 “적절한 나노 산화물 촉매는 전극 반응을 극적으로 향상시키지만, 이에 관련한 종래의 기술은 많은 공정 시간을 요구하며 효과적인 미세구조 제어 및 구현이 어렵다. 이번 연구에서 개발한 전기도금 기반의 공정은 4분 이내에 균일한 나노 촉매 증착을 가능케 하며, 이는 후처리 공정으로 SOFC 제조 공정에 즉각적으로 적용될 수 있다”며 “이는 연료전지 외에도 전도성 소재가 활용되는 다양한 에너지 변환장치에 충분히 적용 가능해, 변환 효율을 향상시킬 수 있는 원천기술”이라고 연구의 중요성을 강조했다.

【연구내용을 표현한 일러스트】 

『Advanced Materials』 학술지 커버(frontispiece)로 선정됐음.

이번 연구는 부산대 재료공학부 박범경 교수와 한국에너지기술연구원 수소융복합소재연구실 최윤석 박사, KAIST 신소재공학과 정우철 교수가 교신저자로 참여해, 세계적으로 가장 권위 있는 재료과학 학술지 중 하나인 『어드밴스트 머티리얼스(Advanced Materials)』 3월 22일자 온라인으로 게재됐다.

- 논문 제목: Revitalizing Oxygen Reduction Reactivity of Composite Oxide Electrodes via Electrochemically Deposited PrO_x Nanocatalysts(전기화학적으로 증착된 PrO_x 나노 촉매를 통한 복합 전극의 산소 환원 반응 활성도 향상) 

- 논문 링크: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202307286 

한편, 이번 연구는 산업통상자원부 신재생에너지핵심기술개발사업 및 과학기술정보통신부 연구재단 개인기초연구사업 등의 정부 지원으로 수행됐다. 

[Abstract]

Solid oxide fuel cells that operate at intermediate temperatures require efficient catalysts to enhance the inherently poor electrochemical activity of the composite electrodes. Here, a simple and practical electrochemical deposition method is presented for fabricating a PrO_x overlayer on lanthanum strontium manganite–yttria-stabilized zirconia (LSM–YSZ) composite electrodes. The method requires less than four minutes for completion and can be carried out under at ambient temperature and pressure. Crucially, the treatment significantly improves the electrode’s performance without requiring heat treatment or other supplementary processes. The PrO_x-coated LSM–YSZ electrode exhibits an 89% decrease in polarization resistance at 650 ℃ (compared to an untreated electrode), maintaining a tenfold reduction after ~400 h. Transmission line model analysis using impedance spectra confirms how PrO_x coating improved the oxygen reduction reaction activity. Further, tests with anode-supported single cells reveal an outstanding peak power density compared to those of other LSM–YSZ-based cathodes (e.g., 418 mW cm^-2 at 650 ℃). Furthermore, it is demonstrated that multicomponent coating, such as (Pr,Ce)O_x, can also be obtained with this method. Overall, the observations offer a promising route for the development of high-performance solid oxide fuel cells.

* Reference

- Author (Pusan National University): Beom-Kyeong Park (School of Materials Science and Engineering)

- Title of original paper: Revitalizing Oxygen Reduction Reactivity of Composite Oxide Electrodes via Electrochemically Deposited PrO_x Nanocatalysts

- Journal: Advanced Materials

- DOI: 10.1002/adma.202307286  

- https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202307286 

한의학전문대학원 건강노화한의과학연구센터 센터장 하기태 한의과학과 교수와 전임연구원 박원영 박사는 대사조절을 통해 폐암 표적치료제에 대한 내성을 해결하는 데에 한약재인 소나무 마디 성분을 적용해 치료 효과에 유의미한 연구 결과를 발표했다.

폐암은 암 사망률 1위를 차지하며, 특히 조기 진단이 어려워 기존 항암제의 효과가 제한적인 문제가 있었다. 전체 폐암의 80~85%를 차지하는 비소세포폐암(Non-Small Cell Lung Cancer) 치료에 사용되는 3세대 표적 항암제 중 하나인 오시머티닙(타그리소)은 상피세포증식인자수용체(EGFR)의 T790M 변이를 가진 폐암에 효과가 있어 최근 다수의 치료 가이드라인에서 폐암 치료에 우선적으로 사용하기를 권장하고 있지만, 약물을 장기간 사용하던 환자에게서 EGFR에 C797S 등 여러 추가변이에 의한 내성이 보고되면서 치료에 어려움을 겪고 있다. 

이에 항암제 내성을 극복하는 연구의 필요성이 대두돼, 연구팀은 폐암 치료제인 오시머티닙에 내성을 보이는 EGFR의 C797S 추가변이를 극복하기 위한 연구를 진행했다. 

연구팀은 중국 중산대학(Sun Yat-sen University) 암센터 양하오셴(Yang Hao-Xian) 교수와의 협업을 통해 얻은 비소세포암 환자 조직을 분석한 결과, 오시머티닙에 내성이 있는 환자의 암세포에서 당대사 산물인 피루브산을 미토콘드리아가 사용하는 것을 제한하는 피루브산 탈수소효소 인산화효소1(PDK1)의 발현이 높게 나타남을 확인했다. EGFR의 C797S를 포함하는 삼중변이가 있는 세포에서도 PDK1의 발현이 증가했다.

특히, PDK1을 억제하면 암세포의 성장이 억제될 뿐 아니라 항암제 오시머티닙에 대한 저항성이 현저하게 감소했다.

【비소세포암 환자 샘플 및 동물실험 결과】

이러한 결과를 바탕으로 PDK1에 대해 선택적인 저해 효과를 가지는 렐라민(leelamine)을 활용해 PDK1을 표적으로 삼아 오시머티닙의 내성을 극복할 수 있음을 입증했다. ‘렐라민’은 한약재인 송절(소나무의 마디)의 성분으로 다양한 항암효과가 보고되는 물질이다.

이번 연구는 EGFR의 C797S 변이와 PDK1 발현 사이의 명확한 연관성을 확인한 것으로, 폐암 세포의 내성 메커니즘에 더 효과적으로 대응해 항암제 효과를 강화시킬 수 있음을 보여준다. 

해당 연구성과는 국제 학술지 『Experimental & Molecular Medicine』 5월 1일자에 ‘Targeting pyruvate dehydrogenase kinase 1 overcomes EGFR C797S mutation-driven osimertinib resistance in non-small cell lung cancer(피루브산 탈수소효소 인산화효소1을 표적으로 하여 비소세포폐암에서 EGFR C797S 돌연변이 기반 오시머티닙 내성 극복)’라는 제목으로 게재됐다.

- 논문 링크: https://www.nature.com/articles/s12276-024-01221-2　

이번 연구는 항암제 내성 폐암 환자들에게 새로운 치료 가능성을 제시한 것으로, 제1저자인 부산대 박원영 박사, 공동 교신저자인 부산대 하기태 교수와 고신대 배성진 교수를 비롯한 연구진의 노력에 힘입어 기존 서구 의학의 항암제와 한약 추출물의 병용 치료라는 가능성을 제시함으로써 항암 치료 분야에 전환점을 열어 줄 것으로 기대된다.

하기태 교수는 “이번 연구는 폐암 치료 분야에서의 한·양방 협력 치료법 발굴이라는 새로운 길을 개척한 것”이라며 “연구팀의 포기하지 않는 열정이 한의학과 서구 의학 사이의 장벽을 허무는 혁신적 가능성을 보여주고 있다. 폐암 환자를 비롯한 여러 암 환자들에게 희망을 전하고자 하는 우리의 노력은 계속될 것”이라고 말했다.

* 상단 사진: 왼쪽부터 교신저자 하기태 교수, 제1저자 박원영 박사

[Abstract]

Osimertinib, a selective third-generation epidermal growth factor receptor (EGFR) tyrosine kinase inhibitor (TKI), effectively targets the EGFR T790M mutant in non-small cell lung cancer (NSCLC). However, the newly identified EGFR C797S mutation confers resistance to osimertinib. In this study, we explored the role of pyruvate dehydrogenase kinase 1 (PDK1) in osimertinib resistance. Patients exhibiting osimertinib resistance initially displayed elevated PDK1 expression. Osimertinib-resistant cell lines with the EGFR C797S mutation were established using A549, NCI-H292, PC-9, and NCI-H1975 NSCLC cells for both in vitro and in vivo investigations. These EGFR C797S mutant cells exhibited heightened phosphorylation of EGFR, leading to the activation of downstream oncogenic pathways. The EGFR C797S mutation appeared to increase PDK1-driven glycolysis through the EGFR/AKT/HIF-1α axis. Combining osimertinib with the PDK1 inhibitor leelamine helped successfully overcome osimertinib resistance in allograft models. CRISPR-mediated PDK1 knockout effectively inhibited tumor formation in xenograft models. Our study established a clear link between the EGFR C797S mutation and elevated PDK1 expression, opening new avenues for the discovery of targeted therapies and improving our understanding of the roles of EGFR mutations in cancer progression.

- Authors (Pusan National University)

 · First author: Wonyoung Park (Korean Medical Research Center for Healthy Aging, Pusan National University)

 · Corresponding author: Ki-Tae Ha (Department of Korean Medical Science, School of Korean Medicine, Pusan National University)

- Title of original paper: Targeting pyruvate dehydrogenase kinase 1 overcomes EGFR C797S mutation-driven osimertinib resistance in non-small cell lung cancer

- https://www.nature.com/articles/s12276-024-01221-2

- Journal: Experimental & Molecular Medicine 

- DOI: 10.1038/s12276-024-01221-2

화학과 최정모(사진) 교수가 한·미 국제 공동연구를 통해 생체 반응 조절에 유용한 액체성 구조물인 ‘생체 분자 응축체(biomolecular condensate)’의 내부 구조를 분석해 그 구조가 일반적인 액체와 다른 공간적으로 불균일한 네트워크 유체임을 밝혔다. 

이번 연구 결과는 다양한 생체 분자 응축체의 특성과 작동 메커니즘을 이해하는 데 중요한 단서를 제공하며, 이를 바탕으로 향후 의약품 개발, 질병 진단, 생명공학 분야 등에서의 혁신적인 응용이 가능할 것으로 기대된다. 

최근 세포생물학에서는 생체 분자 응축체의 구조와 기능이 큰 관심을 받고 있다. ‘생체 분자 응축체’는 세포 내에서 특정 생체 분자가 국소적으로 조밀하게 분포하는 덩어리를 말한다.

기존에도 생체 분자들이 세포 내에서 모여 불규칙한 덩어리를 만드는 현상은 자주 관찰됐으나, 생체 분자 응축체는 이와 달리 덩어리를 형성한 후에도 액체성을 유지하는 특성이 있다. 이 액체성으로 인해 생체 분자 응축체 내에서 분자들이 상대적으로 자유롭게 움직일 수 있으면서도 분자들을 국소적으로 포집할 수 있어 여러 생체 반응 조절에 유용하게 사용될 수 있다. 하지만 이 생체 분자 응축체가 어떠한 구조로 액체성을 띠게 되는지에 대한 일반적인 원리는 밝혀지지 않았다.

이번 연구에서는 모델 단백질을 이용해 생체 분자 응축체를 구현하고, 실험과 시뮬레이션을 종합해 지금까지 직접 밝혀진 적 없는 응축체의 내부 구조를 들여다봤다. 연구팀은 중성자 산란 실험을 통해 응축체가 무질서하게 존재하는 대신 특정한 구조를 갖고 있음을 밝혀냈고, 시뮬레이션을 이용해 이 실험 결과를 설명하는 데 성공했다. 

* 중성자 산란 실험: 시료에 고에너지 중성자 빔을 쬐어준 후 산란된 패턴으로부터 시료의 내부 구조를 알아내는 실험.

【생체 분자 응축체의 내부 구조를 중성자 산란 실험과 컴퓨터 시뮬레이션으로 밝혀낸 연구 이미지】 

이 연구 분석에 따르면, 응축체를 구성하는 단백질 분자들의 모양 때문에 개별 분자들은 주위 분자들과 아무렇게나 결합할 수 없고 일정한 구조를 이뤄야 한다. 공간적으로 불균일한 네트워크를 이루는데, 응축체 내부 분자들이 단순히 무질서하게 배열된 것이 아니라 일정한 규칙성을 띠고 배열되며 이 배열은 단순한 액체처럼 균일하지는 않다. 각 분자에 유연한 부분이 존재하기 때문에 특정한 구조를 이루면서도 고체와 같은 성질보다 액체와 같은 성질을 띠게 된다는 설명이 가능한 것이다.

이번 연구에서 제시한 생체 분자 응축체의 형성 원리는 이후 다양한 생체 분자 응축체 연구에 활용될 수 있을 것으로 기대된다. 특히 개별 분자의 구조가 전체적인 응축체의 물성에 미치는 영향을 최초로 분석한 것으로, 이러한 통찰을 응축체 설계 등에 활용해 다양한 과학 분야의 발전을 촉진하고 질병 치료와 예방에도 새로운 길을 모색하는 데 도움을 줄 전망이다.

최정모 교수는 “단백질 응축체 연구는 최근 10년 동안 가파르게 성장하고 있는 연구 분야로, 화학·물리학·생물학의 다양한 관점과 기술을 접목해 연구가 진행되고 있다”며 “이번 연구는 이러한 학제간 연구의 대표적 예로서, 분자 차원의 원리를 밝혀내기 위해 물리학적·화학적 연구 방법이 활용됐으며, 분자의 기능을 이해하고 응용 가능성을 찾기 위해 생물학적 통찰력이 필요했다”고 말했다.  

이번 연구는 부산대와 미국 워싱턴대학교 세인트루이스(Washington University in St. Louis), 미국 세인트 주드 아동 연구 병원(St. Jude Children’s Research Hospital), 미국 오크리지 국립연구소(Oak Ridge National Laboratory)의 공동연구로 진행됐다. 화학과 최정모 교수는 이번 연구의 출발점이 된 시뮬레이션 모델을 개발했고, 이후 연구가 진행되면서 연구의 방향을 지도하는 역할을 맡았다. 이러한 기여를 인정받아 최정모 교수는 논문의 공동 제1저자이자 공동 교신저자로 이름을 올렸다.

이번 연구는 한국연구재단 우수신진연구 및 기초연구실 지원을 받았으며, 국제학술지 『Nature Communications』 4월 24일자에 게재됐다. 

- 논문 제목: Biomolecular condensates form spatially inhomogeneous network fluids(생체 분자 응축체는 공간적으로 불균일한 네트워크 유체를 이룬다)

- DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-47602-z 

[Abstract]

The functions of biomolecular condensates are thought to be influenced by their material properties, and these will be determined by the internal organization of molecules within condensates. However, structural characterizations of condensates are challenging, and rarely reported. Here, we deploy a combination of small angle neutron scattering, fluorescence recovery after photobleaching, and coarse-grained molecular dynamics simulations to provide structural descriptions of model condensates that are formed by macromolecules from nucleolar granular components (GCs). We show that these minimal facsimiles of GCs form condensates that are network fluids featuring spatial inhomogeneities across different length scales that reflect the contributions of distinct protein and peptide domains. The network-like inhomogeneous organization is characterized by a coexistence of liquid- and gas-like macromolecular densities that engenders bimodality of internal molecular dynamics. These insights suggest that condensates formed by multivalent proteins share features with network fluids formed by systems such as patchy or hairy colloids.

* Reference

- Author (Pusan National University): Jeong-Mo Choi (Department of Chemistry)

- Title of original paper: Biomolecular condensates form spatially inhomogeneous network fluids

- Journal: Nature Communications

- DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-47602-z 

기계공학부 박상민 교수팀이 극한조건에서 위험상황을 신속하게 인식하고 대응할 수 있는 산업안전체계를 위한 웨어러블 센서 및 산업용 IoT(사물인터넷) 모니터링 시스템을 개발했다. 이 센서는 헬멧·장갑·신발 등에 붙여 사용하며, 충돌이나 위험한 상황을 빠르게 감지해 알림을 보내준다. 무겁지 않고 배터리도 필요 없어 활동성 또한 높다.

흔히 산업현장에서 노동자의 안전을 위해 착용하는 추가 보호 장비와 웨어러블 센서는 활동성을 저하시키고, 이로 인해 실시간 비상 정보의 즉각적인 경보가 제한적이다. 이를 해결하기 위해 충격 에너지 흡수 기술과 센서 기술을 결합한 다기능 웨어러블 센서의 개발이 시도되고 있으나, 제작 비효율성과 높은 비용이 여전히 걸림돌이다.

최근에는 마찰전기를 이용한 나노발전기* 기반 센서가 경량성과 다양한 재료 선택이라는 면에서 주목받고 있다. 하지만 이 센서들은 추가적인 전원 없이도 다양한 물리적 자극을 감지할 수 있는 반면, 복잡한 제작 공정과 낮은 내구성으로 활용이 제한적이어서 개선을 위해 내충격성이 뛰어난 웨어러블 센서의 개발과 더불어 스마트 팩토리와 연동되는 통합 감지 시스템의 개발이 필요하다.

* 마찰전기 나노발전기: 대표적으로 기계에너지를 이용해 전기적 발전에 사용하는 소자 중 하나로, 마찰전기 대전현상(서로 다른 물질들이 접촉·분리될 때 일어나는 정전기식 대전현상)과 전기 유도현상을 구동원리로 한다.

이에 박상민 교수팀은 이산화 규소 나노입자 기반의 전단농화유체*를 마찰전기 나노발전기에 적용해 전하 저장 효과를 통해 접촉 시 전기 출력을 키워 센서로서의 감지 성능을 향상시키고, 동시에 에너지 충격 흡수를 높여 적용된 기판 및 사용자를 물리적 자극으로부터 보호할 수 있는 기술 개발에 나서 성공했다.

* 전단농화유체: 전단속도(剪斷速度·shear rate, 유체가 힘을 받았을 때 움직이는 속도)가 증가함에 따라 임계전단속도 이상에서 급격하게 점도가 증가하는 전단농화 현상이 발생하는 비(非)뉴턴 유체. 이러한 특성은 방탄복, 진동 감쇠 등 기계적 에너지를 흡수하는 시스템에 사용된다. 

【전단 농축 및 전하 저장 중간층 기반 전체 에어로졸 스프레이 웨어러블 마찰 전기 센서의 전기 신호 메커니즘 및 센서 성능】

이 장비는 에어로졸 스프레이를 활용해 다양한 형태와 재료의 상용 안전보호구에 훼손 없이 적용해 손쉽게 제작할 수 있다. 마찰전기 나노발전기를 헬멧·장갑·신발 등에 센서로 적용하고 이를 산업용 통신프로토콜인 OPC UA* 기반 산업용 네트워크 시스템과 연동하면 충돌 감지 센서로서 안전 여부를 구분해 알림이 가능하며 다양한 단축메시지를 제공할 수 있는 인간-기계 상호작용 기능을 갖게 된다. 향상된 감지 성능과 에너지 보호 효과를 통해 극한조건의 산업환경에서도 효과적인 쓰임이 예상된다.

* OPC UA: Open platform communications unified architecture의 약자로, 산업용 표준 프로토콜이자 아키텍쳐(서버 네트워크)임.

【전단 농축 및 전하 저장 중간층 기반 전체 에어로졸 스프레이 웨어러블 마찰 전기 센서의 충격 흡수 성능 측정】

이러한 특성은 노동자의 안전보호구뿐만 아니라 로봇·가공기 등 다양한 기기에도 완벽하게 웨어러블 센서로 활용될 수 있을 전망이다. 또한, 이 센서는 배터리가 필요 없는 자체 전원이라는 특징과 무게와 공간 제약이 없다는 점에서 노동자의 활동성 및 설치 제약 없는 범용적인 활용이 기대된다.

특히, 현재 산업환경에서 널리 사용되는 OPC UA를 활용해 IoT 시스템을 구축함으로써 공장 내 다른 센서·액추에이터·PLC·PC와 같은 요소들과 효과적인 연동이 가능하다. 이러한 특징을 기반으로 노동자, 기기, 그리고 모니터링 시스템까지 포괄적인 통신 및 제어가 원활하게 이뤄질 수 있다. 이 시스템은 공장 내 CCTV 및 통신 시스템이 부족한 사각지대를 해소하고, 빠른 통신을 통해 안전한 공장 관리 시스템의 효과적인 구축에 기여할 수 있을 것으로 보인다.

【왼쪽부터 박상민 교수, 박지교 석사과정생, 김백규 석박사통합과정생】

이번 논문은 부산대 기계공학부 박상민 교수와 경희대 기계공학과 최동휘 교수가 공동 교신저자, 부산대 기계공학부 박지교 석사과정생과 김백규 석박사통합과정생이 공동 제1저자로, 과학기술정보통신부 재원의 한국연구재단 지원(연계 신진후속 중견연구) 및 인공지능 기반 적층제조 공정설계 기술 개발 연구와 인공지능 기반 3D 프린팅 공정용 기계 구조 설계 기술 개발 사업의 지원을 받아 수행됐다.

이 같은 연구 성과는 국제 학술지 『Nano Energy』 6월 1일자에 게재됐다.

- 논문 제목: Shear thickening and charge-storing interlayer-based all-aerosol-sprayed wearable triboelectric sensor for industrial wireless human-machine interfaces(무선 인간-기계 인터페이스를 위한 전단 농축 및 전하 저장 중간층 기반 전체 에어로졸 스프레이 웨어러블 마찰 전기 센서)

- 논문 링크: https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2024.109444 

『Nano Energy』는 해당 논문을 다룬 심사논평에서 “이 센서는 이산화규소를 바탕으로 한 나노입자 기반 전단 농축 및 전하 저장 중간층 덕분에 웨어러블 센서의 충격 흡수 및 자가발전 감지 성능을 크게 향상시킨 것이다. 다양한 웨어러블 기판에서의 제작성과 무선 네트워크의 호환성을 고려하자면 이 연구는 극한조건의 산업환경에서 안전과 인간-기계 상호작용을 향상할 수 있는 실현 가능한 솔루션을 제공하고 있다”고 소개했다. 

* 상단 연구 이미지: 전단 농축 및 전하 저장 중간층 기반 전체 에어로졸 스프레이 웨어러블 마찰 전기 센서 개요

(a) 웨어러블 센서의 포괄적인 묘사 (b) 전단농축 및 전하저장 중간층의 다층 구조 (i) 및 이중 기능성 (ii)
(c) 해당 센서의 산업현장 적용방안. 산업 충돌 감지 (ii) 및 인간-기계 인터페이스 (iii)를 인식하기 위한 산업용 무선 서버 네트워크인 OPC UA를 갖춘 SC-WTS 기반 안전 실시간 모니터링 IIoT 시스템 (i).

[Abstract]

In harsh factory environment, achieving design and deployment of wearable sensor is challenging for foundation of industrial internet of things (IoT) systems. Herein, we introduce an all-aerosol-sprayed impact-resistant wearable triboelectric sensor (SC-WTS) that integrates SiO2 nanoparticle-based shear thickening and a charge-storing (SC) interlayer. This interlayer synergistically enhances both anti-impact and self-powered sensing performances, enabling precise detection with a wide pressure range of 0.25–10 kPa, outstanding linearity of 0.96, and high sensitivity of 21.1 V/kPa. Fabricated using an all-aerosol-spray process, the SC-WTS is highly adaptable to diverse wearable substrates, including Kevlar, leather, and plastic plates, and exhibits excellent impact resistance against low-velocity impacts. By conjugating the in-situ fabrication, outstanding self-powered sensing performance, and superior anti-impact performance, a real-time safety monitoring IIoT system was developed utilizing an industrial wireless server network and open platform communications unified architecture. The system enables supervisors to detect industrial collisions and emergency messages in real time through the triboelectric signals generated by the SC-WTS module, which is embedded in safety clothes of onsite workers. This work provides the practical concept of a WTS based on an SC interlayer with excellent anti-impact and self-powered sensing performance for wireless human-machine interfaces under extreme conditions at industrial sites.

* Reference

- Authors (School of Mechanical Engineering, Pusan National University)

 · First authors: Ji Gyo Park, Baek Gyu Kim

 · Corresponding author: Prof. Sang Min Park

- Title of original paper: Shear thickening and charge-storing interlayer-based all-aerosol-sprayed wearable triboelectric sensor for industrial wireless human-machine interfaces  

- Journal: Nano Energy

- DOI: https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2024.109444 

광메카트로닉스공학과 김승철 교수팀과 나노에너지공학과 오진우 교수팀은 초분광 측정* 및 딥러닝 분석 방식을 통해 진보된 비색 전자코 센서 시스템 개발에 성공했다.

* 초분광 측정(Hyperspectral measurement): 2차원 이미지에 수백 개의 파장 정보를 저장할 수 있는 측정 기술로, 물질마다 존재하는 고유의 광학적 특성을 분석한다.

‘전자코’는 인간의 후각 기관을 모방해 다양한 화합물을 탐지하고 식별하는 기술이다. ‘비색 전자코(colorimetric electronic nose)’는 이러한 전자코에 색의 농도나 변화를 측정하고 분석하는 과학적 기법인 ‘비색(比色, Colorimetry)’ 센서를 결합한 장치다. 색의 변화를 이용해 냄새를 더 정확하게 구분할 수 있는 신기술로, 복잡한 냄새 분석이나 의료 진단 등에 유용하게 쓰일 전망이다.

이번 연구에서 비색 전자코 물질로 활용된 ‘M13 박테리오파지(M13 bacteriophage)’는 유전공학 방법으로 바이오 물질의 DNA를 조작해 원하는 화학 특성, 가스 선택성을 부여할 수 있는 나노바이오 물질이다. 유전자 조작된 M13 박테리오파지의 반응성은 파지가 외부 물질(VOCs, 휘발성 유기화합물)과의 흡착 친화도에 비례하며, 물질의 흡착 정도가 변하면서 비색 센서의 색 변화가 정량적으로 유도된다.  

* M13 박테리오파지: 외가닥 DNA 바이러스 중 하나인 M13 박테리오파지는 폭 6.6nm, 길이 880nm인 바이오 물질이며 2,700여 개의 표면 단백질이 중심의 외가닥 DNA를 나선형으로 감고 있다. 각각의 표면 단백질은 양 끝단에 DNA 조작을 통해 원하는 아미노산을 배치할 수 있으며 이로 인해 각각의 유전자 type M13 파지는 특유한 반응성을 보유한 수용체로 작동할 수 있다.

【시간 분해 초분광 측정 및 데이터 처리 순서의 작동 원리】

가스 분자에 의해 자극되는 비색 1D 라인 어레이 센서를 사용한 시간 분해 초분광 측정 프로세스의 개략도.
각 파지 센서에서 조명된 백색광(WL)의 회절 각도는 대상 가스에 의해 자극된 파지 다발의 빠른 확장으로 인해 변경됨.

연구팀은 M13 박테리오파지 기반의 비색 센서 어레이(array, 배열)의 실시간 가스 반응을 감지하기 위해 2D 공간정보, 1D 분광정보를 측정하는 기존 초분광 측정법을 변형해 공간정보, 분광정보, 시간정보로 이뤄진 3차원 초분광 데이터 측정법을 개발했다. 

해당 방법은 1D 공간정보를 통해 얻어지는 비색 센서 어레이에서의 가스 반응에 따른 스펙트럼 변화를 딥러닝 분석으로 분석 가능하다. 

또한 RGB 센서와의 비교분석을 통해 비색 센서가 가스와 반응하며 발생하는 스펙트럼의 변화가 특정 조건에서 RGB 센서에 존재하는 R(Red), G(Green), B(Blue) 컬러 필터의 넓은 스펙트럼 대역폭으로 인해 색 변화가 감지되지 않는 상쇄(Canceled out) 현상이 발생함을 확인했고, 이러한 한계를 초분광 측정을 통해 해결할 수 있음을 증명했다.

연구팀은 측정된 3D 초분광 데이터를 분석하기 위해 다중 채널 2D 스펙트로그램으로 변환해 컨볼루션 신경망(Convolution neural network)을 통해 계층적 분석을 수행했다. 상대습도(Relative humidity) 농도 분류를 초분광과 RGB 측정 및 각각의 컨볼루션 신경망 제작을 통해 분류 성능을 평가했고, 초분광 시스템은 97.5%의 분류 정확도를 보이는 반면, RGB 모델은 동일한 조건에서 72.5%의 분류 정확도를 나타냄을 확인함으로써 초분광 시스템의 적용을 통한 진보된 비색 센서 구현이 가능함을 보여줬다.

김승철 교수는 “이번 연구는 초분광 측정 및 분석 방법을 차세대 비색 전자코 소재인 M13 박테리오파지에 적용해 진보된 비색 전자코 시스템 구현이 가능함을 확인한 것”이라며 “이는 다양한 비색 소자 측정에 활용 가능해 복합가스 분석, 고정밀 의료용 진단 플랫폼 등에 활용될 것으로 기대한다”고 말했다. 

이번 연구는 과학기술정보통신부의 바이오기술개발사업과 산업통상자원부 초고난도 자율주행모빌리티 인지예측센서 기술개발 사업, 부산대 BK21 FOUR 대학원혁신지원사업의 지원을 받아, 인지메카트로닉스공학과 정태인 박사과정생과 BIT research institute의 Thanh Mien Nguyen(탄 미엔 응우옌) 박사후 연구원이 공동 제1저자, 김승철 교수와 오진우 교수가 공동 교신저자로 수행했다. 

【왼쪽부터 공동 교신저자 김승철 교수와 오진우 교수, 공동 제1저자 정태인 박사과정생과 탄 미엔 응우옌 박사후 연구원】

초분광 측정 및 분석 방법을 적용해 성능을 향상시킨 비색 전자코 시스템을 개발한 이번 연구 성과는 분석화학 분야의 세계적인 학술지인『ACS sensors』 3월 28일자 표지 논문으로 게재됐다.

- 논문 제목: Myltichannel hierarchical analysis of time-resolved hyperspectral data for advanced colorimetric e-nose(시간 분해 초분광 데이터의 다중 채널 계층 분석을 적용한 전자코)

- 논문 링크: https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acssensors.3c02663 

* 상단 이미지: 초분광 측정 기반 비색 전자코 센서 시스템 개략도. 『ACS sensors』표지 이미지 일부.

[Abstract]

The colorimetric sensor-based electronic nose has been demonstrated to discriminate specific gaseous molecules for various applications, including health or environmental monitoring. However, conventional colorimetric sensor systems rely on RGB sensors, which cannot capture the complete spectral response of the system. This limitation can degrade the performance of machine learning analysis, leading to inaccurate identification of chemicals with similar functional groups. Here, we propose a novel time-resolved hyperspectral (TRH) data set from colorimetric array sensors consisting of 1D spatial, 1D spectral, and 1D temporal axes, which enables hierarchical analysis of multichannel 2D spectrograms via a convolution neural network (CNN). We assessed the outstanding classification performance of the TRH data set compared to an RGB data set by conducting a relative humidity (RH) concentration classification. The time-dependent spectral response of the colorimetric sensor was measured and trained as a CNN model using TRH and RGB sensor systems at different RH levels. While the TRH model shows a high classification accuracy of 97.5% for the RH concentration, the RGB model yields 72.5% under identical conditions. Furthermore, we demonstrated the detection of various functional volatile gases with the TRH system by using experimental and simulation approaches. The results reveal distinct spectral features from the TRH system, corresponding to changes in the concentration of each substance.

* Reference

- Authors (Pusan National University)

 · First authors: Tae-In Jeong (Department of Cogno-mechatronics Engineering), Thanh Mien Nguyen (Bio-IT fusion technology research institute)

 · Corresponding authors: Seungchul Kim (Department of Optics and Mechatronics Engineering), Jin-Woo Oh (Department of Nano fusion technology)

- Title of original paper: Multichannel Hierarchical Analysis of Time-Resolved Hyperspectral data for Advanced Colorimetric E-nose

- Journal: ACS sensors

- DOI: https://doi.org/10.1021/acssensors.3c02663